眾所皆知，穩(wěn)定且兼容的電解質(zhì)/電極異質(zhì)界面在固態(tài)和柔性電池中至關(guān)重要。然而，連續(xù)的電化學(xué)循環(huán)和機(jī)械變形會導(dǎo)致結(jié)構(gòu)錯位和副反應(yīng)的產(chǎn)生。因此，構(gòu)建兼容的穩(wěn)定界面且確保電池組件之間的準(zhǔn)確接觸是目前最重要的挑戰(zhàn)之一。為應(yīng)對這一挑戰(zhàn)，中國科學(xué)院青島生物能源與過程所崔光磊、趙井文和中科院大連化物所侯廣進(jìn)等人首次提出了定制高粘彈性的聚酰胺（PA，尼龍）基聚合物固體電解質(zhì)來實現(xiàn)界面兼容的解決方案。
具體來說，即通過高濃度雙（三氟甲烷）磺酰亞胺鋰（LiTFSI）的水溶液解開了與氫牢固鍵合的PA大分子鏈，并將其再生為具有橋接陽離子-陰離子締合的交聯(lián)結(jié)構(gòu)。
這種精心設(shè)計的交聯(lián)技術(shù)賦予了PA基電解質(zhì)理想的機(jī)械特性，包括高粘彈性和可逆拉伸性。值得指出的是，這不僅是PA首次溶解在水溶液中，也是PA基粘彈性聚合物電解質(zhì)的首次展示。該項工作表明通過重構(gòu)經(jīng)典聚合物的結(jié)構(gòu)并開發(fā)功能性電解質(zhì)，可以克服下一代固體電池的界面缺陷所帶來的瓶頸。
本文亮點：
1、結(jié)合小角X射線散射（SAXS）、拉曼光譜、傅立葉變換紅外光譜（FTIR）和固態(tài)核磁共振（NMR）技術(shù)，證實了相關(guān)離子對（Li?+-TFSI–）會插入到PA鏈間，通過Li?+陽離子和?；g的配位以及在TFSI–陰離子和氨基之間的弱氫鍵形成鏈間關(guān)系。這種構(gòu)象修飾的PA網(wǎng)絡(luò)具有超高的粘彈性和可逆的可拉伸性。
2、更重要的是，鏈間離子締合可減輕金屬與?；g的相互作用，從而促進(jìn)快速的離子傳導(dǎo)（2.7×10-4?S cm-1）。也就是說，通過構(gòu)建具有橋連陽離子和陰離子配位的交聯(lián)結(jié)構(gòu)來繞開了離子電導(dǎo)率和粘彈性模量之間的矛盾。這些特性使電極和電解質(zhì)可以同步運動，即使在極端變形時也可以確保穩(wěn)定的界面電荷轉(zhuǎn)移。
3、PA基電解質(zhì)還具有寬的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（?> 3 V相對于Zn / Zn2 +），且在裝有LiFePO4陰極和Zn金屬陽極的電池經(jīng)過400次循環(huán)后，仍然保留了82%的初始容量。作者進(jìn)一步演示了基于PA電解質(zhì)的柔性電池，其中同步的電解質(zhì)/電極移動即使在極端變形（180°彎曲和5 MPa的壓力）和電化學(xué)刺激下也能確保親密且兼容的界面。這些結(jié)果為高級電池的開發(fā)提供了新的視角，為基于經(jīng)典聚合物再生的電解質(zhì)兼容界面工程鋪平了道路。
